Die Bibliothek der Sammlung Crous mit ihren rund 5.000 Publikationen ist eine wahre Fundgrube für jeden, der sich für die Geschichte der Stadt und der Region Aachen interessiert. Als lokalgeschichtliche Forschungs- und Studienstätte bietet sie ausgezeichnete Möglichkeiten zu wissenschaftlicher oder privater Recherche. Den Nutzer erwartet eine gut sortierte Archiv- und Präsenzbibliothek in einem modernen Ambiente. Eine thematische Ordnung erleichtert die Orientierung innerhalb der Bibliothek. Im Einzelnen ist das Archiv in 43 Sachgruppen gegliedert.

Die Mehrzahl der Handschriften, Bücher, Zeitungen und Zeitschriften der Sammlung Crous stammt aus der Zeit vom 18. bis zum 21. Jahrhundert. Rund 400 Schriften sind als besonders wertvoll einzustufen und gehören damit zum Rarabestand der Sammlung, so z.B. die älteste Druckschrift der Sammlung – eine Art früher Pressebericht aus dem Jahre 1521 – die sich mit der Krönungszeremonie Karls V. befasst.

Auch das erste von einem Aachener Drucker gedruckte Buch, die Stadtchronik „Aqvisgranvm siue historica narratio“ (1620) des Peter á Beek, die „Aacher Chronik“ (1632) von Johannes Noppius sowie zahlreiche weitere Schriften von namhaften Chronisten befinden sich in der Sammlung.

Prunkstück der Crous-Bibliothek ist die in feinster Kanzleischrift verfasste Handschrift des Notarius Karl Franz Meyer über die diplomatische Geschichte Burtscheids aus dem Jahre 1772, die vermutlich auf Veranlassung der Äbtissin der Zisterzienserabtei in Burtscheid verfasst wurde. Im Anhang enthält die „Miscellanea Borcetano-Aquisgranesia“ die Schilderung eines Rechtsstreits der Erben der Burtscheider Familie Pastor, in deren Bibliothek das Buch im 19. Jahrhundert aufbewahrt wurde. 1994 erwarb der Beirat der Sammlung Crous dieses äußerst seltene Manuskript.
Zum Buchbestand des 20. und 21. Jahrhunderts gehören u.a. Festschriften von Firmen, Schulen und Vereinen, Jahrbücher und Bildbände. Sie dokumentieren ein Stück Alltags- und Industriegeschichte Aachens. Der Beirat der Sammlung Crous ist bemüht, diesen Teil der Sammlung durch gezielten Schriftenaustausch und Zukäufe in Zukunft auszubauen.

In der Bibliothek befindet sich auch ein größerer Bestand an historischen Zeitschriften und Zeitungen bzw. Zeitungsblättern. Die Zeitschriftenbände jüngeren Datums werden fortlaufend komplettiert. Auch eine Zeitungsausschnitte-Sammlung kann in der Bibliothek eingesehen werden.

Der größte Teil der Druckschriften ist in zwei Publikationen aus den Jahren 2002 und 2005 erfasst. Die digitale Aufnahme und Verschlagwortung des Gesamtbestandes ist in Arbeit. Ein Online-Archiv wird später auch dem externen Nutzer den Zugriff ermöglichen.